Stabilisation de la phase d’onde de densité de charge par des interactions interfaciales

La figure montre (a) la mesure au microscope électronique à transmission à balayage du bord en zigzag d’un flocon de disulfure de tantale (TaS2) sur du nitrure de bore hexagonal (h-BN) avec les structures géométriques prédites calculées par la théorie fonctionnelle de la densité (DFT). (b) Images de microscopie à force atomique à grande surface et zoom avant de 2H-TaS2 (forme triangulaire) épitaxialement cultivées sur un substrat h-BN. La barre d’échelle est de 1 nm. Crédit: ACS Nano

Les chercheurs de NUS ont démontré que la phase d’onde de densité de charge (CDW) dans le disulfure de tantale en phase H (TaS₂) les bicouches peuvent être stabilisées à température ambiante par des interactions interfaciales avec un substrat de nitrure de bore hexagonal (h-BN).

La mécanique quantique nous dit que toutes les particules se comportent comme des ondes. La nature ondulatoire des particules est particulièrement évidente pour les particules de très petites masses, telles que les électrons. Dans certains matériaux de faible dimension, les électrons forment des ondes périodiques cohérentes dans le réseau cristallin, entraînant des distorsions ondulatoires dans le réseau atomique appelées phase CDW. La phase CDW peut présenter des phénomènes nouveaux et a une conductivité électrique différente de la phase habituelle, ce qui peut potentiellement conduire à de nouvelles avancées dans les applications des dispositifs. Cependant, la phase CDW existe typiquement à des températures très basses. Les efforts pour augmenter la température de transition de phase CDW, connue sous le nom de TCDW, se sont concentrés sur l’impact de la déformation interfaciale et des dopants de charge. Cependant, les effets de telles modifications sur le TCDW n’ont pas été significatifs, car la mesure dans laquelle la phase CDW est stabilisée par de telles modifications est intrinsèquement limitée.

Dans ce travail, le groupe du professeur Loh Kian Ping du département de chimie, NUS, a observé la présence d’une phase CDW à température ambiante dans TaS phase H₂ bicouches lorsqu’ils sont cultivés épitaxialement sur des substrats h-BN. La même phase CDW en vrac TaS₂ (sans le substrat h-BN) n’existe qu’à des températures beaucoup plus basses, inférieures à 77 K.En utilisant des calculs de mécanique quantique, le groupe du professeur Quek Su Ying du Département de physique, NUS, a constaté que l’augmentation du TCDW résultait principalement des interactions interfaciales entre les TaS₂ et le substrat h-BN, et dans une moindre mesure, la souche interfaciale.

La microscopie électronique à balayage en transmission et les mesures Raman ont fourni des preuves de la phase CDW 3 × 3 à température ambiante pour TaS₂ lorsqu’il est cultivé épitaxialement sur un substrat h-BN. TaS₂ forme un super-réseau Moiré avec h-BN. Dans la structure CDW, l’arrangement du réseau des atomes de soufre (S) n’est plus à égale distance les uns des autres, mais peut être classé en deux groupes. Un groupe a des atomes S qui sont disposés plus loin les uns des autres (+), tandis qu’un autre groupe a des atomes S disposés plus près les uns des autres (-).

Les calculs de la théorie fonctionnelle de la densité sur 18 configurations d’empilement différentes dans cette supercellule montrent que les atomes de tantale (Ta) et S sont toujours disposés de telle manière que le groupe (+) est centré sur l’atome d’azote (N) sous-jacent, tandis que le (- ) est centré sur l’atome de bore (B) sous-jacent. Cette observation peut être comprise du fait que les atomes S portent une légère charge négative en TaS₂. Ils sont repoussés par l’atome N chargé négativement dans h-BN et attirés par l’atome B chargé positivement. Ainsi, la modulation électrostatique de Moiré induite par les atomes B et N sous-jacents dans le substrat h-BN favorise la structure atomique CDW en TaS bicouche (ou monocouche)₂. Ce nouveau mécanisme de stabilisation de la phase CDW est confirmé par l’observation expérimentale – que TaS₂ orienté aléatoirement sur le substrat h-BN n’a pas de phase CDW à température ambiante.

Le professeur Quek a déclaré: «Dans la littérature, les interactions de Moiré dans les hétérostructures de matériaux 2D ont donné lieu à de nombreux phénomènes intéressants. Ce travail montre que la gamme complète de ces phénomènes reste encore à découvrir complètement. Nous pouvons utiliser ces interactions de Moiré interfaciales pour concevoir la phase quantique des systèmes de matériaux 2D, et ce degré de contrôle est ce qui rend les matériaux atomiquement minces si fascinants.  »